機器を登録しようとすると「すでにご利用中の機器です」と表示され、登録ができません。

機器は登録されていますが、機器情報の入力が終わっていませんので再登録もできません。
登録している機器の情報を確認するのページの手順で、該当する機器の「サービス稼動状態」をご確認のうえ、対応する項目に記載されている操作を行ってください。